不可以的。二者在硬件方面是有区别的，要想改就要换硬件，但小米官方暂时没有提供这项服务。
小米4：
联通3G版支持联通3G\2G和移动2G。
联通4G版支持联通4G\3G\2G和移动2G。
移动版支持移动4G\3G\2G和联通2G
电信3G版支持电信3G\2G、联通3G\2G和移动2G网络
电信4G版支持电信4G\3G\2G、联通4G\3G\2G、移动2G网络。
联通2G/3G用户有以下情况不支持升级4G套餐：1上网卡用户；2集团成员用户；3存在合约计划限制的用户；4每月最后一天0点至次月1日8：00前，2G/3G老用户暂不可办理转4G套餐。5其他特殊情况（如号码为欠费、黑名单等非正常在用状态、用户资料缺失等）；6存在其他限制条件导致无法办理。没有以上情况的2G、3G用户可使用手机号码登录网上营业厅http://u10010cn/sAbMR办理升级4G全国套餐，或者http://u10010cn/sAAPB升级4G组合套餐，选择所需要的4G套餐后点击“变更”办理。温馨提示：每月最后一天0点至次月1日8：00前，2G3G老用户暂不可办理转4G套餐，成功转为4G套餐后，需重启手机终端才能正常使用上网功能。排除了以上原因，仍无法办理可联系当地客服了解详情。
手机使用的网络模式是手机硬件决定的，无法通过调整设置来改变。
小米4移动版不支持联通4G网络，但可以使用联通4G手机卡。
小米4移动版手机终端支持的网络制式如下：
由图中参数可见：
小米4移动版支持移动4G、3G、2G网络以及联通的2G网络。
所以小米4移动版不可以使用联通4G网络，但可以使用联通4G手机卡。如果插入联通4G手机卡，联通4G套餐，处于2G网络状况下，语音和数据业务资费及其他业务资费与使用的网络无关，均按所选的4G套餐资费标准和计费原则计收。
